新材料及其应用

本发明属于光催化材料技术领域，具体涉及一种类石墨氮化碳基光催化剂及其制备方法和应用。类石墨氮化碳基光催化剂的制备方法包括以下步骤：将尿素与乙酰丙酮混合均匀得到混合物；将混合物高温反应，即得类石墨氮化碳基光催化剂。通过本发明制备的类石墨氮化碳基光催化剂不仅具有良好的光催化产氢性能，而且还具有良好的光催化稳定性，能够实现对太阳光的有效利用，使得该材料具有良好的应用前景。

类石墨氮化碳(g‑C3N4)是一种非常有前景的非金属可见光光催化剂，其潜在的应用得到了广泛的研究和关注。类石墨氮化碳常见的应用包括：NO的去除、水污染物的分解、CO2的还原等等。最为重要的是，由于类石墨氮化碳的能带覆盖了水的氧化和还原电位，使得类石墨氮化碳对于光解水产氢和光解水产氧均有着催化作用。

虽然g‑C3N4拥有合适的能带、高的热稳定和化学稳定性，但是其光催化活性由于材料对可见光的响应范围较窄、光生电子与光生空穴易复合而被抑制。目前，越来越多的研究试图通过调控g‑C3N4的电子结构去减少材料光生载流子的复合几率和延伸材料的可见光吸收范围来促进g‑C3N4的光催化活性。异质结的制备、元素掺杂、贵金属沉积和微观结构修饰已经被广泛用于调控材料的电子结构，研究证明这些方法也是行之有效的。

最近，考虑到g‑C3N4的π共轭环状体系的有机特性，试图通过有机化学的思路去设计和合成类石墨氮化碳基光催化剂。g‑C3N4研究先驱王心晨组报道了一系列关于通过掺杂芳香结构单元进入g‑C3N4框架结构的工作。该掺杂可以调整g‑C3N4共轭结构的π电子离域情况，从而优化材料的电子/光学特性，所有的掺杂均展示出光催化活性的显著提升。此外，一些其他的有机结构掺杂设计同样被报道。如，通过掺杂2，4，6‑三氨基嘧啶(TAP)进入g‑C3N4框架，能精确的取代g‑C3N4芳香环上的N原子，从而调整材料的电子特性，提升材料的光催化活性。通过掺入少量的聚多巴胺来表面修饰g‑C3N4，发现在光催化反应过程中，能效抑制Pt纳米颗粒的过度增长。此外，通过有机化学的合成思路，引入氮缺陷、形成‑D‑A‑结构、融入多环芳香化合物，对形成的类石墨氮化碳基光催化剂的光催化活性，均有着较好的提升作用。由上述内容可知，通过有机合成的思路构建类石墨氮化碳基光催化剂的框架结构确实是行之有效的方法。目前乙酰丙酮掺杂的类石墨氮化碳结构尚未报道，这种类石墨氮化碳基光催化剂的催化性能也尚不明确。

本发明通过乙酰丙酮对尿素进行掺杂来制备类石墨氮化碳基光催化剂，通过调整尿素和乙酰丙酮的比例，引起最终高聚物中掺杂的乙酰丙酮发生变化，进而导致得到不同掺杂量的类石墨氮化碳基光催化剂。

本发明通过掺杂微量级别的乙酰丙酮来制备类石墨氮化碳基光催化剂，其在可见光区催化产氢性能得到显著的提升，在450nm单波长的光照下，其量子产率甚至高达18.8％。此外，通过本发明制备的类石墨氮化碳基光催化剂具有良好的光催化稳定性，使得该材料具有良好的应用前景。